Initial processes of photosynthesis start with the light absorption and the excitation energy transport via light-harvesting proteins, followed by the conversion of the excitation energy into the electric potential through the charge separation at the reaction center. Delocalized excitons have been supposed to take an important rule in efficient excitation energy transport, but it is uncertain what extent an exciton is delocalized and how the excitation energy is transferred in the light-harvesting protein.

I will present a paper about the measurement of the energy transfer process in Fenna-Matthews-Olson light-harvesting protein in green sulfur bacteria by two-dimensional femtosecond spectroscopy based on the heterodyne detection of three-pulse photon echoes. This technique clearly revealed the energy transfer pathways in the light-harvesting protein that takes place within 1 ps time scale. That is, the energy transfer is not a simple process of stepwise energy decrease from one level to the next level below, but the pathways sensitively depend on the spatial properties of excitons.

光合成の初期過程は、光捕集系タンパク質での光吸収、励起エネルギーの輸送及び光反応中心での励起エネルギーを利用した電荷分離により進行する。励起子の非局在化により、 励起エネルギーの輸送は極めて効率良く進行すると考えられるが、励起子の非局在化の程度や、光捕集系中でのエネルギー移動経路の詳細については不明の点が多い。

今回紹介する論文は、3パルスフォトンエコーのヘテロダイン検出に基づくフェムト秒2次元分光法により、緑色硫黄細菌中に存在するFenna-Matthews-Olson光捕集系タンパク質中のエネルギー移動過程を測定したものである。本実験手法により、光励起後1 ps以内に進行する光補集系の７種のクロモフォア間の励起エネルギー移動経路を、区別して観測することが可能となった。この測定結果の解析から、励起エネルギーはエネルギー準位の高いものから一段ずつ低いものへと移動していくのではなく、励起子の空間特性に敏感に依存したエネルギー移動過程をとることが分かった。

Tobias Brixner, Jens Stenger, Harsha M. Vaswani, Minhaeng Cho, Robert E. Blankenship & Graham R. Fleming, Nature 434, 625-628 (2005).