Semiconductor quantum dots (QDs) have been studied recently because of the properties which the bulk crystal are not observed in the balk crystal. For example, the QDs have discrete electronic levels due to the three dimensional quantum confinement, so that they show high luminescent efficiency due to the large oscillator strength concentrated on these levels.
CdSe QD is one of the model materials for the study of QD properties. An exciton confined in the CdSe QD shows the long lifetime compared to that in the bulk crystal. This is because an optically passive state (dark exciton) is involved in the exciton dynamics. However, the properties of the dark exciton had not been well known because it is difficult to observe.
The authors observed the Stokes shift in the photoluminescence, which is originated by the relaxation from an optically active state (bright exciton) to the dark exciton state in the CdSe QD, by mean of fluorescence line narrowing (FLN) experiments. As a result, the size dependence of energy splitting between the bright and dark exciton state was clarified.
In addition, the authors observed the enhancement of zero phonon line intensity and the decrease of the lifetime by applying an external magnetic field. This result indicates that the dark exction state mixes with the bright state by the magnetic field. Therefore, the existence of the dark exciton and the exciton dynamics related to the dark state were confirmed.
半導体量子ドットはバルクでは観察されない物性を示すため、近年盛んに研究されている。例えば、量子ドットのエネルギー構造は3次元的な量子閉じ込め効果により離散化しているため、その準位に振動子強度が集中することで高い発光効率を示す。
CdSeは量子ドットの性質の研究にとってモデルとなる物質のひとつである。CdSe量子ドット中に閉じ込められた励起子はバルク結晶中に比べ非常に長い寿命を持っている。これは遷移禁制である励起子（dark励起子）がその緩和ダイナミクスに大きく関っていることによる。しかし、dark励起子は観測することが困難であるためその特性についてはあまり知られていなかった。
著者らはCdSe量子ドットのFluorescence line narrowing（FLN）測定により、bright励起子準位からdark励起子準位へ緩和により生じる発光のストークスシフトを観測した。それにより、bright励起子準位とdark励起子間のエネルギー差のサイズ依存性を明らかにした。
また、磁場を印加することによりゼロフォノン線の増大や発光寿命の減少を観測した。その結果は磁場によりdark励起子準位はbright励起子準位と混ざることを示唆している。以上からdark励起子の存在やそのダイナミクスが確認された。