2019年10月02日

発表者

鈴木　匡彦（石原研)

指導教員

石原　一

Title

Ultrafast radiative decay of confined excitons in organic thin films

Abstract

If ultrafast radiative decay that surpasses the thermal dephasing of excitation is realized, thermal-free optical devices with low energy consumption will be realized. In the present study, we explore the possibility of such an ultrafast optical response. In high-quality thin films, the scattering of excitons or electronic excitations is suppressed, and hence, the coherence of excitons is maintained over the entire sample. In such a condition, the excitons form standing waves due to the quantum confinement effect. When the standing wave and radiation field are in phase, they are strongly coupled, causing ultrafast radiative decay of excitons. The radiative decay time in bulk semiconductors is typically several ns to several tens of ps. However, in recent research, the decay time faster than 20 fs have been observed in ZnO thin film crystals with a thickness of 200 to 300 nm [1]. Further the decay time around 10 fs was observed in the CuCl thin-film crystal [2]. In these semiconductors, the exciton is the Wannier-Mott type. Since the radius of the electron-hole relative motion of the Wannier-Mott exciton is larger than the lattice constant, the oscillator strength per unit cell is small as compared to the Frenkel exciton where the relative motion is localized in the molecule. In the present study, we focus on an anthracene crystal, which is a molecular crystal. Since Frenkel excitons are formed in the anthracene thin film, the oscillator strength per unit cell is very large as compared with that in the semiconductor. Therefore, we can expect faster radiative decay than that in semiconductors studied in previous studies. Therefore, this time, the eigenmode and radiative decay time of the exciton-photon coupling system in anthracene are calculated and compared with those in CuCl.

タイトル

有機薄膜結晶に閉じ込められた励起子の超高速輻射緩和

概要

励起の熱散逸速度を凌ぐ超高速輻射緩和が実現すれば、熱発生のほとんど伴わない低エネルギー消費の光学デバイスが実現する可能性がある。本研究ではそのような超高速光学応答の可能性を探る。高品質結晶内では、不純物や欠陥による散乱が抑制され、試料全体に励起子の重心波動がコヒーレントに広がる。その際、励起子は閉じ込め効果により定在波を形成する。この定在波と物質内での光の位相が整合するところで、両者の結合が増大し、励起子の超高速輻射緩和を引き起こす。バルク半導体での輻射緩和時間は通常数nsから数10ps程度であるが、近年、200~300nmの厚みに調整されたZnO薄膜結晶内にて、20 fsよりも速い緩和時間が得られ[1]、またCuCl薄膜結晶では、10 fsの緩和時間が得られた[2]。これらの半導体では、ワニエ-モット励起子が生成される。ワニエ-モット励起子の電子―正孔相対運動の半径は格子定数よりも大きいため、相対運動が分子内に局在しているフレンケル励起子と比べて、単位胞あたりの振動子強度は小さいことが知られている。本研究では、分子性結晶であるアントラセンに注目する。アントラセン薄膜内ではフレンケル励起子が形成されるため、上記の半導体と比べて単位胞あたりの振動子強度が非常に大きくなる。したがって、分子性結晶では先行研究で研究された物質よりもさらに速い輻射緩和が期待できる。そこで今回、アントラセンにおける光―励起子結合系の固有モード及び、輻射緩和時間を計算し、CuClとの比較を行う。

References