発表者

山中　天志（田中研）

指導教員

服部　梓

Title

Origin of MIT property change in off stoichiometric NdNiO₃ thin film

Abstract

Neodymium nickelate (NdNiO₃: NNO) which is the one of the strongly correlated metal oxide, has attracted much attention because of drastic resistance changes due to metal insulator transition (MIT). NNO is an insulator at low temperature and transits to metallic at around 130 K with a chance in resistance of 1-2 orders. It was reported that its resistance change ratio is sensitive to the Nd and Ni ratio of the NNO thin films; the off-stoichiometry NNO films show smaller resistance change through MIT -[1]. I also obtained similar results, but the origin is unclear. In this time to understand the origin of MIT property change in off-stoichiometric NNO thin film, four NNO thin films with different Nd and Ni ratio fabricated by the PLD method. XRD, temperature dependent resistance measurement, XPS, and DFT theoretical calculation were performed for each film to study crystal structure, MIT properties, Nd and Ni ratio in thin films, and electronic state, respectively. A Ni poor NNO and a stoichiometric NNO film were epitaxially grown while a Ni-rich film was not obtained. Both Ni-poor NNO and stoichiometric NNO films showed MIT, but the resistance change ratio was quite different. In the Ni poor NNO film the conductive behavior at low temperature was metallic like with low resistance while that in the stoichiometric NNO film was insulating with high resistance. DFT theoretical calculation showed electronic states change at the fermi level depended on Nd and Ni ratios, which leads to a suppression of the MIT in off-stoichiometry NNO thin film.

タイトル

NdNiO₃薄膜における組成ずれと金属絶縁体相転移(MIT)特性変化の起源

概要

強相関電子系酸化物であるニッケル酸ネオジウム(NdNiO₃: NNO)は、金属絶縁体相転移(Metal Insulator Transition : MIT)により急激に抵抗値が変化することから、デバイス応用の観点で最近注目されている物質である。NNOは低温での絶縁体状態から130 K付近で金属状態へと転移し、10-100倍の抵抗変化比を示す。この抵抗変化比は、NNO薄膜のNdとNi組成比がずれると低下することが報告されている[1]。私が前期に取り組んだように組成ずれのないストイキオメトリな薄膜作製が試みられているが、組成ずれとMIT特性変化の起源については明らかにされていない。そこで、PLD法により4種類の組成が異なるNNO薄膜を作製し、多角的な評価を行い起源解明を試みた。XRDで結晶構造、抵抗温度依存性評価でMIT特性、XPSでNdとNiの組成比を評価したところ、Ni欠損と組成ずれのないエピタキシャルNNO薄膜は得られたが、Ni過剰のNNO薄膜は作製できないことがわかった。Ni欠損のNNOと組成ずれのないNNO薄膜はともにMITを示したが、組成ずれのないNNO薄膜が低温領域で高抵抗な絶縁体状態であり大きなMIT特性を示したのに対し、Ni欠損のNNO薄膜は低温領域でも低抵抗な金属的であり小さなMIT特性を示した。DFT計算から、NdとNiの組成比に依存してフェルミ準位での電子状態が変化することが示され、組成に依存したMIT特性の変化はNiのｄ電子の状態の変化によるものだとわかった。

References

1. D. Preziosi et al., AIP Advances 7 (2017) 015210.

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