- 発表者
- 垣内 勇哉（真島研）
- 指導教員
- 劒 隼人
- Title
- Silica-supported Olefin Metathesis Catalysts: Low Tempareture Activation with Organosilicon Reductants
- Abstract
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Olefin metathesis reaction is one of the most important technology due to its wide-ranging applications. Although heterogeneous catalysts, which enables reactions to proceed on its surface, are widely used in this field, industrial WO3/SiO2 or MoO3/SiO2 catalysts are still suffering from its harsh condition (typically over 400 °C) and fewer active sites. In this paper, authors investigated a low-temperature activation method for industrial WO3 and MoO3 catalyst by SOMC (surface organometallic chemistry) method, utilizing silica-supported WO3 and MoO3 species as a model of industrial catalysts. By adding tailored organosilicon reductant, which is known for its strong reducing ability and salt-free reducing manner, the surface metal species was efficiently reduced to produce low-valent species, assumed to be an active species. Obtained surface low-valent species showed excellent activity under catalytic condition.
- タイトル
- シリカ担持オレフィンメタセシス触媒の合成と同定及び有機ケイ素還元剤を用いた温和な活性化法の開発
- 概要
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オレフィンメタセシス反応は石油化学などの基盤物質合成過程から製薬などにおける精密合成にまで広く利用される最重要技術の一つであり、その触媒として固体表面上で反応を進行させる不均一系触媒が広く用いられている。しかしながら、工業的に利用される触媒であるWO3 (MoO3)/ SiO2 系はその活性化に高温下 (400 °C)での反応が必要である上、得られる活性点の数も少ないという問題を抱えている。本報告においては工業触媒の温和な条件下における活性化手法の開発を目指し、分子状金属種を担体表面上に固定する手法であるSOMC (Surface Organometallic Chemistry) による検討を行った。工業触媒のモデルとしてシリカ(SiO2) 上に担持した酸化タングステン及び酸化モリブデン種に対し有機ケイ素還元剤を作用させたところ、活性種である低原子価金属種が低温下(70 °C)においても効率よく生成し、温和な条件下でも高い触媒活性を示すことを見出した。
- References